Η επιστροφή του Γουναρόπουλου στην Ελλάδα θα συμπέσει με τη δημιουργία μιας σημαντικής εικαστικής κίνησης στην οποία πρωτοστατούν καλλιτέχνες που ανήκουν στη λεγόμενη «Γενιά του ‘30». Ο Γουναρόπουλος και άλλοι εικαστικοί που έχουν επιστρέψει από το Παρίσι, όπως ο Μιχάλης Τόμπρος και ο Νίκος Χατζηκυριάκος-Γκίκας, καθώς και ο Γιώργος Μπουζιάνης που έχει επιστρέψει από τη Γερμανία, θα εισαγάγουν στοιχεία της διεθνούς πρωτοπορίας στα ελληνικά καλλιτεχνικά δρώμενα.
Το 1934 η Ελλάδα μετέχει για πρώτη φορά στη Βiennale της Βενετίας, με έργα 74 διακεκριμένων καλλιτεχνών, ανάμεσά τους κι ο Γουναρόπουλος, οι πίνακες του οποίου ξεχωρίζουν στις δημοσιεύσεις του ιταλικού Τύπου.
Το έτος 1935 πραγματοποιείται μια έκθεση-σταθμός στην εξέλιξη της μοντέρνας τέχνης στην Ελλάδα, γνωστή ως η «έκθεση των τριών»: συμμετέχουν οι ζωγράφοι Γουναρόπουλος και Χατζηκυριάκος-Γκίκας, και ο γλύπτης Τόμπρος.
Τον Ιούλιο του 1937 ανατίθεται στον Γουναρόπουλο από τον Δήμο Αθηναίων η τοιχογράφηση της αίθουσας συνεδριάσεων του Δημοτικού Συμβουλίου στο Δημαρχείο της Αθήνας. Ο Γουναρόπουλος, πιστός στην τεχνοτροπία του, φιλοτεχνεί ένα ζωγραφικό σύνολο επιφάνειας 112 τετρ. μέτρων με τη λαμπερή και σπάνια τεχνική της ελαιώδους τοιχογραφίας με κερί. Η τοιχογραφία αναπαριστά την ιστορία της πόλης των Αθηνών από τους αρχαίους χρόνους έως τη σύγχρονη εποχή. Η πιστή απόδοση των ιστορικών μορφών, ενδυμάτων και αντικειμένων βασίστηκε σε μελέτες που έκανε ο Γουναρόπουλος σε αρχαία αγγεία, νομίσματα, επιτύμβιες στήλες, αγάλματα και τη σχετική βιβλιογραφία. Οι εργασίες για την τοιχογραφία ξεκίνησαν τον Μάρτιο του 1938 και, δεδομένου ότι ο Γουναρόπουλος δούλεψε σε όλα τα στάδια χωρίς βοηθό, κράτησαν για περίπου δύο χρόνια.
Με το ξέσπασμα του Β′ Παγκοσμίου Πολέμου, ο ζωγράφος, σε ηλικία πλέον 50 ετών, δημοσιεύει δύο σχέδια στην εφημερίδα Η Νίκη που είχαν στόχο να εμψυχώσουν το αγωνιστικό φρόνημα των Ελλήνων στρατιωτών. Το πρώτο ήταν Η Παναγιά μαζί του και το δεύτερο Η Νίκη μας φτερουγίζει.
Το 1950-51 ο Γουναρόπουλος αγιογράφησε τον Ι.Ν. της Αγίας Τριάδας στον Βόλο. Το 1958 του απονεμήθηκε το βραβείο Guggenheim για την Ελλάδα.
Στη διάρκεια της καλλιτεχνικής του πορείας, ο Γουναρόπουλος παρουσίασε το έργο του σε περισσότερες από εβδομήντα ομαδικές εκθέσεις στην Ελλάδα και στο εξωτερικό, σε τέσσερις ατομικές εκθέσεις στο Παρίσι, στη γκαλερί «Hugo» του Αλέξανδρου Ιόλα στη Νέα Υόρκη (1948), σε δώδεκα ατομικές εκθέσεις στην Ελλάδα (ενδεικτικά: 1949, γκαλερί «Ρόμβος», 1957, Γαλλικό Ινστιτούτο, 1959 και 1962, γκαλερί «Ζυγός», 1965, 1971 και 1973, γκαλερί «Άστορ»), και αξιώθηκε να δει μία αναδρομική έκθεση των έργων του στην Εθνική Πινακοθήκη το 1975, όσο ήταν ακόμα στη ζωή.
Παράλληλα προς τη ζωγραφική του, ο Γουναρόπουλος ασχολήθηκε με την εικονογράφηση ποιητικών συλλογών συγχρόνων του ποιητών και διανοουμένων, όπως τις συλλογές «Γύροι» του Πέτρου Αφθονιάτη (ψευδ. του Ηρακλή Ιωαννίδη) (1935), «Λιμάνια και Σταθμοί 1922-1930» του Σωτήρη Σκίπη (1936), «Απολλώνιος» (1ο μέρος) του Απόστολου Μελαχρινού (1938), «Τα Ποιήματα» του Ι.Μ. Παναγιωτόπουλου (1970) και «Το φως που καίει» του Κώστα Βάρναλη (ε′ έκδοση, 1973). Επίσης, το 1934 φιλοτέχνησε πέντε σχέδια για την ποιητική συλλογή «Αλληλουχίες» του Ανδρέα Εμπειρίκου, η οποία όμως δεν εκδόθηκε παρά το 2014, με τον τίτλο «1934. Προϊστορία ή Καταγωγή», περιλαμβάνοντας τρία από αυτά.
Το 1977 ο Γουναρόπουλος θα φύγει από τη ζωή σε ηλικία 88 ετών, έχοντας συμπληρώσει εξήντα πέντε χρόνια συνεχούς καλλιτεχνικής δημιουργίας. Όταν ρωτήθηκε πριν από το τέλος της ζωής του αν ήταν ικανοποιημένος από την εικαστική του προσφορά, απάντησε: «Και ναι και όχι. Ναι, γιατί ό,τι έδωσα ήταν δικό μου, βγαλμένο από ένα αποκλειστικά δικό μου όραμα. Όχι, γιατί το έργο που δίνει ένας καλλιτέχνης δεν μπορεί ν’ αποτελεί παρά ένα ελάχιστο ποσοστό από το όλο του οράματός του».